Robert Millikans wichtigster Beitrag zur Atomtheorie war das Ergebnis seines Öltropfenexperiments, bei dem die Ladung eines Elektrons gemessen wurde. Zuvor war J.J. Thomson hatte die Hypothese aufgestellt, dass die Masse eines Elektrons mindestens 1000-mal geringer ist als die Masse des kleinsten Atoms. Millikans Beitrag zu dieser Hypothese bestand darin, die Größe der Ladung des Elektrons anzugeben.
Das Öltropfen-Experiment von Millikan beinhaltete das Sprühen von Öl aus einem Parfümzerstäuber in eine Probenkammer. Einige der Tröpfchen wanderten durch eine Lochblende in einen Raum zwischen zwei Platten, von denen eine eine negative elektrische Ladung und die andere eine positive Ladung hatte. Diese zentrale Kammer wurde dann mit Röntgenstrahlen ionisiert. Teilchen, die keine Elektronen einfangen konnten, folgten der Schwerkraft zur unteren Platte, während Teilchen, die es schafften, mindestens ein Elektron einzufangen, bis zur positiven Platte schwebten oder mit geringerer Geschwindigkeit fielen. Millikan kam zu dem Schluss, dass jeder Tropfen eine Ladung hatte, die ein Vielfaches von 1,59 x 10^(-19) Coulomb war.
Später überprüfte Millikan auch die photoelektrische Gleichung von Albert Einstein und entwickelte die erste photoelektrische Berechnung der Planckschen Konstanten h. Spätere Studien umfassten die Heißfunkenspektroskopie der verschiedenen Elemente, die das ultraviolette Spektrum weit über die bekannte unterste Grenze hinaus drückten, und sein Bewegungsgesetz für ein Teilchen, das nach dem Eintritt in die Atmosphäre erdwärts fällt, was zu seinen Strahlungsstudien führte.
